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《浮士德的微笑》将故事的背景设置为欧洲中世纪传奇人物浮士德,讲述了男主角赵以霆(张立昂饰)是一位遭受诅咒的折磨的男子,因为诅咒,他无法投胎转世,只能流连于人间,在金钱欲望的深渊中游戏。在机缘巧合之下,他遇见一个落难千金雷芯语(刘奕儿饰),并帮助其穿梭时空之间找寻幸福。于是,最初的真谛刻划出了一段超然古今的亘古爱情故事
雷芯语,地产女王林蔓的独生女,却在回国这天,成了落难千金。如城堡般的家被查封,迎接芯语的是一群受欺骗的投资人,数落着自己妈妈的恶行恶状,宣告破产的妈妈不知去向,顿时间,整个世界对芯语充满敌意。赵以霆就是在芯语陷入绝望的时候,第一个伸出援手的人。
赵以霆,曾经是个乐天知命的普通学生,但在「那件事」后,完全变了个人,过去单纯的赵以霆彷佛死了,他选择将灵魂毫不保留地抛售,如果世界只听有权力的人说话,那么他就来当有权力的人,让「那件事」的始作俑者负起该负的责任。